1回目で扱うアプリケーションの常駐化ですが、2つ以上のプログラムを常駐化させることはできますか？サービスファイルにいろいろ書き込んだのですが、ExecStart= の部分の先に書いた方しか動きませんでした。
可能です。もっとも単純な方法としては、動かしたいプログラムの数だけサービスファイルを作成することで実現できます。例えば enviro.service、unicorn.service … のようにサービスファイルを作成し、systemctl コマンドでそれぞれ管理します。